Тайваньская девушка-убийца по прозвищу Стеклянное Сердце решает свести счёты с жизнью, бросившись с крыши. Но судьба распоряжается иначе — вместо смерти она получает тяжёлую травму, пронзив грудь на металлическом ограждении. Её спасают благодаря срочной пересадке сердца, а во время комы она переживает загадочные видения. Эти сны приводят её в Японию, где она начинает поиски человека, чьё сердце теперь бьётся в её груди — Каори Макимуры, бывшей напарницы легендарного Городского Охотника.
Хотя в аниме «Сердце ангела» фигурируют знакомые персонажи из «Городского охотника», сюжет разворачивается в совершенно иной реальности. Автор подчёркивает, что это не продолжение оригинальной истории, а самостоятельная работа, использующая лишь визуальные образы героев. Действие происходит в альтернативной вселенной, где судьбы персонажей складываются по-новому, а связи между событиями двух проектов отсутствуют.
История Стеклянного Сердца — это драма о поиске себя, искуплении и странной связи между донором и реципиентом. Пережив клиническую смерть, героиня отправляется в путешествие, чтобы разгадать тайну своих снов и понять, почему судьба свела её с сердцем Каори. Постепенно она узнаёт о прошлом донора, сталкивается с тёмными сторонами собственной души и пытается найти новый смысл жизни после многих лет, проведённых в тени убийств.